dc.creator | Scheidt, Tiago Bordignon | |
dc.date.accessioned | 2018-10-17T17:40:46Z | |
dc.date.available | 2018-10-17T17:40:46Z | |
dc.date.issued | 2017-12-01 | |
dc.identifier.uri | http://repositorio.ufsm.br/handle/1/14580 | |
dc.description.abstract | to environmental requirements, new producing routes have been pursued and the butanol
dehydration reaction is one of the most promising. HZSM-5 zeolites and -alumina acid
catalysts were synthesized at different conditions to investigate the effects of their acid
properties on catalyst activity in this reaction. The catalytic tests were carried out following a
complete factorial design. The results evinced that there is a great influence of feeding rate on
butanol conversion, exhibiting a characteristic profile of chemical reaction with order lower
than 1. The conversion obtained with the zeolites were always higher than the ones obtained
with the aluminas at all reaction temperatures, even though less catalyst mass was employed,
which indicates a higher activity of this catalyst. Selectivity to 2-butene was higher than the
primary olefin selectivity for the HZSM-5; while, the aluminas almost did not isomerized 1-
butene, with selectivity of approximately 98% in all tests. The SAR of the HZSM-5 presents
impact on the activity of this material, the lower the SAR is, more active is the catalyst. The
zeolites with SAR 30 and 40 presented high conversions of butanol and concentrations of
isomerization product than SAR 50. For the aluminas, the highest catalytic activity was
observed for the sample calcined at 600 °C. After calculating the molar fraction of the
products at the reactor outlet, parameter estimation of the proposed kinetic models was
performed. The results from the models confirmed the higher activity of the HZSM-5 and also
validated the effect of the zeolite SAR and the calcination temperature of the aluminas on the
reaction selectivity. Heterogeneous models fitted better the experimental data than pseudohomogeneous
models. Comparing different kinetic models, it was observed that the butanol
adsorption is the only significant hypothesis in model fitting to the experimental data. The
adsorption of other molecules, such as 2-butene, isobutene and water, could be disconsidered
in the best model formulation. | eng |
dc.language | por | por |
dc.publisher | Universidade Federal de Santa Maria | por |
dc.rights | Attribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 International | * |
dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ | * |
dc.subject | Desidratação | por |
dc.subject | Butanol | por |
dc.subject | Butenos | por |
dc.subject | HZSM-5 | por |
dc.subject | Alumina | por |
dc.subject | Modelagem cinética | por |
dc.subject | Dehydration | eng |
dc.subject | Butanol | eng |
dc.subject | Butenes | eng |
dc.subject | HZSM-5 | eng |
dc.subject | Alumina | eng |
dc.subject | Kinetic modeling | eng |
dc.title | Cinética da produção de butenos a partir de butanol empregando catalisadores ácidos | por |
dc.title.alternative | Kinetics of butene production from butanol using acid catalysts | eng |
dc.type | Dissertação | por |
dc.description.resumo | Butenos são olefinas produzidas a partir de derivados do petróleo para diversos fins
industriais. Devido às exigências ambientais, novas rotas de produção estão sendo buscadas, e
a reação de desidratação do butanol é uma das mais promissoras. Catalisadores ácidos do tipo
zeólita HZSM-5 e -alumina foram sintetizados sob diferentes condições, para investigação
do efeito das suas propriedades ácidas na atividade dos catalisadores nesta reação. Os testes
catalíticos foram realizados seguindo um planejamento experimental fatorial completo. Os
resultados indicaram que há uma grande influência da vazão de alimentação na conversão do
butanol, exibindo um perfil característico de reações químicas com ordem menor do que 1. As
conversões obtidas com as zeólitas foram sempre superiores às obtidas para as aluminas em
todas temperaturas de reação, mesmo com menor massa de catalisador empregada, o que
indica maior atividade desse catalisador. A seletividade a 2-buteno foi superior à seletividade
a olefina primária, 1-buteno, para as HZSM-5; enquanto, as aluminas quase não isomerizaram
o 1-buteno, com seletividades de cerca de 98% em todos os testes. A SAR das HZSM-5
apresenta impacto na atividade deste material, sendo que quanto menor a SAR, mais ativo é o
catalisador. As zeólitas com SAR 30 e 40 apresentaram maiores conversões de butanol e
concentrações de produtos de isomerização do que a SAR 50. Para as aluminas, a maior
atividade catalítica foi observada para a amostra calcinada a 600 °C. Após o cálculo das
frações molares dos produtos na saída do reator, foi realizada a estimação de parâmetros dos
modelos cinéticos propostos. Os resultados obtidos pelos modelos confirmaram a maior
atividade das HZSM-5, além de validarem o efeito da SAR das zeólitas e da temperatura de
calcinação das aluminas sobre a seletividade da reação. Os modelos heterogêneos ajustaram
melhor os dados experimentais que os modelos pseudo-homogêneos. Comparando os
diferentes modelos cinéticos, observou-se que a adsorção do butanol é a única hipótese
significativa no ajuste dos modelos aos dados experimentais. A adsorção das demais
moléculas, como 2-buteno, isobuteno e água, puderam ser desconsideradas na formulação do
melhor modelo. | por |
dc.contributor.advisor1 | Salau, Nina Paula Gonçalves | |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/4234840503539989 | por |
dc.contributor.advisor-co1 | Coutinho, Elisa Barbosa | |
dc.contributor.advisor-co1Lattes | http://lattes.cnpq.br/0551304679934048 | por |
dc.contributor.referee1 | Schwaab, Marcio | |
dc.contributor.referee1Lattes | http://lattes.cnpq.br/7572439258027513 | por |
dc.contributor.referee2 | Varela, Maria do Carmo Rangel Santos | |
dc.contributor.referee2Lattes | http://lattes.cnpq.br/0023950321397451 | por |
dc.creator.Lattes | http://lattes.cnpq.br/5571773709656318 | por |
dc.publisher.country | Brasil | por |
dc.publisher.department | Engenharia Química | por |
dc.publisher.initials | UFSM | por |
dc.publisher.program | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química | por |
dc.subject.cnpq | CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA | por |
dc.publisher.unidade | Centro de Tecnologia | por |